随着温室效应的加剧,越来越多的研究者投入CO2还原当中。其中电催化CO2还原是有效解决这一问题的方法,因此设计有效的电催化剂也成为了研究热点。但是,由于CO2还原机理过于复杂以及缺乏合适的模型研究体系,CO2电催化还原依然缺乏基本的知识,这对设计合成有效的电催化剂是致命打击。有鉴于此,南阳理工大学Bin Liu及大连化物所Yanqiang Huang等人我们设计了一种在导电碳载体上具有均匀结构和明确定义的Ni-N4部分的单镍原子催化剂模型,以用来研究电化学CO2还原。通过X射线近边吸收光谱、拉曼光谱和近常压X射线光电子能谱研究的基础上,单Ni原子催化剂中的Ni+通过Ni2+原位还原产生,并发现对CO2活化具有很高的活性,是CO2还原的真实催化活性位点。并且,通过与动力学研究相结合,确定了CO2还原的决速步*CO2+h-→*COOH。这项研究发现解决了CO2还原反应中面临的四个挑战,即活性,选择性,稳定性和动力学,为设计合成有效的电催化剂奠定了坚实的基础。
Song Liu,Yanqiang Huang*,Bin Liu* et al. Electrifying Model Single-Atom Catalyst for Elucidating the CO2
Reduction Reaction, Angewandte,2019.
DOI:10.1002/anie.201911995.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201911995