Nat. Catal.:引入N2提高Ru基催化剂催化加氢脱氧反应的活性
芣苢 西瓜 2019-10-29

氮气(N2)因其价格便宜,易于从空气液化中产生,更重要的是N2三键不易活化而被认为是惰性的,被广泛用作许多催化反应的载气或保护气体。在多相催化中,N2很少被认为是促进剂或是提高催化性能的活性组分。近日,牛津大学Dermot O’Hare,Shik Chi Edman Tsang,清华大学李隽等多团队合作,发现N2可作为催化助剂,用于降低Ru基催化剂催化加氢脱氧的活化能。作者研究发现,在160°C和1bar的氢气条件下,额外的引入6 bar的N2,可以将二氧化钛负载的钌催化剂(Ru/TiO2)催化p-cresol加氢脱氧制甲苯的活性提高4.3倍。详细的研究表明,N2可以在金属Ru表面吸附和活化,从而形成氢化的氮物种(N2Hx,x=1, 2),该物种中的N–H提供质子氢,以降低直接的芳香碳-氧键断裂和羟基氢化的活化能。作者进一步通过使用不同的钌催化剂,包括Ru/TiO2,Ru/Al2O3,Ru/ZrO2和Ru/C,发现引入N2可以被视为一种普适性策略用于提高钌基催化剂催化加氢脱氧反应的活性。

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Haohong Duan, Jin-Cheng Liu, Ming Xu, Jun Li*, Shik Chi Edman Tsang,* Dermot O’Hare,* et al. Molecular nitrogen promotes catalytic hydrodeoxygenation. Nat. Catal., 2019

DOI: 10.1038/s41929-019-0368-6

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0368-6

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