众所周知，氮气是一种惰性气体，这是因为在氮元素的氧化态-吉布斯自由能图中，除NH4离子外，氧化数为0的N2分子在图中曲线的最低点，这表明相对于其它氧化数的氮的化合物，N2是热力学稳定状态结构，而且氮分子中三键键能很大，不容易被破坏，因此其化学性质十分稳定，常被用作反应的保护气，也被广泛用作许多催化反应的载体或惰性气体，很少被认为是催化促进剂。然而，近日，清华大学的李隽教授、牛津大学的Shik Chi Edman Tsang教授和Dermot O’Hare教授团队合作报道了N2可被用作加氢脱氧反应的催化促进剂，可以用来降低钌基催化剂催化加氢脱氧的活化能，，在160℃和1 bar氢气条件下，简单地引入6 bar N2，可以将钛氧化物负载的钌催化剂(Ru/TiO2)用于甲酚催化加氢脱氧生成甲苯的活性增加4.3倍，这是因为N2可以吸附在金属钌表面并被激活，形成氢化氮类，可以提供质子化氢，从而降低碳芳氧键直接断裂和羟基氢化的活化能，而且，通过使用不同的钌催化剂，包括Ru/TiO2、Ru/Al2O3、Ru/ZrO2和Ru/C，证明了N2促进加氢脱氧是一种普遍的现象。
Haohong Duan, Jin-Cheng Liu, Ming Xu, Yufei Zhao, Xue-Lu Ma, Juncai Dong, Xusheng Zheng, Jianwei Zheng, Christopher S. Allen, Mohsen Danaie, Yung-Kang Peng, Titipong Issariyakul, Dongliang Chen, Angus I. Kirkland, Jean-Charles Buffet, Jun Li, Shik Chi Edman Tsang, Dermot O’Hare. Molecular nitrogen promotes catalytic hydrodeoxygenation. Nature Catalysis, 2019.
DOI: 10.1038/s41929-019-0368-6
https://doi.org/10.1038/s41929-019-0368-6
