全球人口不断增加，能源需求日益扩大，气候变化和环境问题日益严重，如何保护我们赖以生存的地球家园，迫在眉睫，和可再生能源相结合，电催化能源转化和存储技术是取代化石能源，减少排放，获取高价值化学品的重要途径。其中，电催化剂材料是电催化能源转化和存储的核心，起到了提高转化效率和选择性的作用。设计和发展新型电催化剂，是目前电催化能源转化的当务之急，过去十年以来，以水、H2、O2为主的电催化转化过程获得了大量进展，理论和实验的结合使研究人员对电催化的机理的理解得到了进一步加深。电催化中实验与理论的关系具有深远的意义。直到最近，理论在这个领域的主要作用是解释实验结果。然而，在过去的十年中，这种情况开始发生变化，理论结合实验，也成为了催化剂材料设计的趋势。现在理论经常主导电催化材料的设计，尽管这一趋势令人满意，但还远远没有达到理论精确指导实验的水平，实验研究人员和理论研究人员仍依赖于不同的模型。理论学家的预测是基于个体的、完美的结构模型，而实验人员的工作是基于更复杂和非均匀的电催化剂系统。通过理论计算和实验评价的有机结合，加深对电催化机理的理解，控制设计更高活性、选择性和寿命的电催化剂，是未来全面实现可持续能源的重要方向。近日，德克萨斯大学奥斯汀分校的Graeme Henkelman和Richard M. Crooks合作综述了纳米颗粒电催化剂的精细化理论研究进展。随着计算能力的提高，实验人员能够通过微观结构深入研究理论，可控程度更高的更复杂的电催化剂的设计制备为理论研究提供了更广泛的材料选择和研究平台。该综述有利于真实催化剂和计算模型之间的差距，通过精确控制电催化实验，结合理论预测，有望理解电催化的本质和机理。
Jamie A. Trindell, Zhiyao Duan, Graeme Henkelman, Richard M. Crooks. Well-Defined Nanoparticle Electrocatalysts for the Refinement of Theory. Chemical Reviews, 2019.
DOI: 10.1021/acs.chemrev.9b00246
https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.9b00246
