非均相光催化剂在人工光合作用—将太阳能转化为化学能领域具有广阔的应用前景,包括用于光催化分解水生产H2和光催化CO2还原制高价值化学品。实现高效光催化的关键是光生载流子的分离和运输,它决定了人工光合作用系统的能量转换效率。光催化全解水是将太阳能转化为H2的有前景的方法,但是,大多数光催化剂电荷分离性能较差,导致全解水效率低。近日,中科院大连化学物理研究所李灿,李仁贵,闫建昌等以模型半导体氮化镓(GaN)为例,作者发现光生电子和空穴可以在空间上分离到GaN纳米棒阵列的非极性和极性表面,这可能是由表面极性引起的不同表面带弯曲引起的。通过共暴露极性和非极性表面,可以将GaN的光生电荷分离效率从8%提高到80%以上。此外,在非极性和极性表面上选择性的进行还原和氧化助催化剂(Rh和CoOx)的空间组装可以提高光催化全解水的性能,其量子效率从薄膜光催化剂的0.9%提高到纳米棒阵列光催化剂的6.9%。该工作揭示了由非中心对称半导体的极性特性引起的空间电荷分离现象,这为基于偏振半导体的光电器件(包括用于太阳能转换的人造光合作用系统)的设计开辟了新途径。
Zheng Li, Liang Zhang, Janchang Yan*, Rengui Li*, Can Li*, et al. Surface polarity‐induced spatial charge separation boosting photocatalytic overall water splitting on GaN nanorod arrays. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201912844