Nat. Rev. Chem.:非均相催化中基元热反应的动力学
芣苢 西瓜 2019-11-03

基元反应的动力学是我们了解催化的基础。正如大气化学的微观动力学模型促进了蒙特利尔协议的生成,扭转平流层臭氧损失一样,采用微观动力学方法进行非均相催化研究具有巨大的社会影响潜力。然而,这种催化方法的发展面临巨大挑战。主要原因是测量速率常数的方法非常有限,且目前的预测理论方法仍未得到充分验证。有鉴于此,近日,乔治-奥古斯特大学Alec M. Wodtke等简要介绍了依靠频闪泵-探针概念对中性物质进行测量的表面上基元反应速率的最新实验进展。作者介绍了成功的测量方法背后的原理,并讨论这些原理的最新应用。在特定但高度典型的表面反应(Pt上的CO氧化)的背景下讨论了该主题,尽管进行了40多年的研究,但只有在进行速度分辨动力学的实验成为可能之后,才可以澄清该问题。这个看似简单的反应说明了有关活化能的覆盖率依赖性,涉及多个反应位点的反应机理的性质,描述表面反应速率的过渡态理论的有效性以及研究在低温下发生反应时可能发生的反应机理的重大变化等基本课程。

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G. Barratt Park, Theofanis N. Kitsopoulos, Dmitriy Borodin, Kai Golibrzuch, Jannis Neugebohren, Daniel J. Auerbach, Charles T. Campbell and Alec M. Wodtke*. The kinetics of elementary thermal reactions in heterogeneous catalysis. Nat. Rev. Chem., 2019

DOI: 10.1038/s41570-019-0138-7

https://www.nature.com/articles/s41570-019-0138-7

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