乙烯是化学工业重要组成部分,主要由石脑油在高温下经蒸汽裂解制得。近年来,非石油路线制备乙烯得到了广泛关注,如合成气制乙烯。然而该反应产物受到了Anderson-Schulz-Flory(ASF)分布的极大限制,C2碳氢化合物的选择性仅为30%。此外通过费托合成制备低碳烯烃难以避免会产生较多的CO2。因此,亟待开发更为高效低排放的合成路径。有鉴于前期在室温条件下采用电化学水煤气转化反应成功产出高纯氢气的成功案例,来自厦门大学的邓德会教授等再采用电催化CO还原制乙烯(CORTE)。尽管电催化还原CO反应合成多碳醇已取得了较大成功,但是由于其较低的法拉第效率,电催化CORTE过程仍较少被研究。鉴于此,研究人员通过设计含聚四氟乙烯的电极,构建了气/液/固三相界面疏水的微环境,强化了CO分子的扩散,促进了Cu上的C-C耦合反应, 电催化CORTE生成乙烯的法拉第效率高达52.7%,且基本没有C1-C4碳氢化合物和CO2生成。进一步结合实验与DFT计算对比研究了不同Cu基催化剂上的CORTE过程,结果表明Cu(100)是C2H4生成的活性表面。该电催化CORTE过程制乙烯效率高,为大量转化CO制乙烯提供了新的高效合成路径。
Ruixue Chen, Hai-Yan Su, Deyu Liu, Rui Huang, Xianguang Meng, Xiaoju Cui, Zhong-Qun Tian, Dong H. Zhang, Dehui Deng* Highly Selective Production of Ethylene by Electroreduction of Carbon Monoxide, Angew. Chem. Int. Ed., 2019.
DOI: 10.1002/ange.201910662
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201910662?af=R