Angew:合理合成非晶态的镍铁膦酸酯用于高效的光催化水氧化,产率接近100%
芣苢 西瓜 2019-11-09

溶剂的连接作用经常用于调整配位材料的局部和扩展结构,从而调整其性质和功能。溶剂分子可以与金属离子形成键作为末端配体,导致网络尺寸降低,或充当桥联配体以扩展金属配位以形成更高尺寸的网络。进一步探索溶剂分子的影响,制备高性能的配位材料具有重要的意义。

在广泛的无机有机杂化固体中,过渡金属膦酸酯因其通用的配位化学和柔性结构而在催化和其它应用中具有巨大潜力。但是,它们中的许多会长成致密晶体,导致在催化中的实际应用很少。近日,新加坡南洋理工大学Rong Xu,南京林业大学Guangyu Wu等采用简单的溶剂连接作用,在合成过程中,用N,N-二甲基甲酰胺(DMF)代替水作为溶剂,除去-OH连接基团的作用,破坏了模型化合物Fe[(OH)(O3P(CH2)2CO2H)]×H2O (MIL‐37)的生长,成功合成了多孔二维Fe(III)和Fe(III)Ni(II)膦酸酯材料。由于缺乏为八面体提供角结合氧原子的-OH基团,合成的材料具有无定形多孔结构。当Fe3+被Ni2+部分取代时,合成的材料的非晶态结构仍然保留,并且以[Ru(bpy)3]2+为光敏剂,在可见光照射下,所得的二元金属催化剂显示出优异的光催化析氧活性,产率接近100%。该工作为利用简单溶剂效应合成高表面积金属膦酸酯材料用于催化和其它应用开辟了道路。

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Weinan Xing, Guangyu Wu,* Rong Xu*, et al. Rational Synthesis of Amorphous Iron‐Nickel Phosphonates for Highly Efficient Photocatalytic Water Oxidation with nearly 100% Yield. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201912552

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201912552

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