深入了解和有效抑制钙钛矿中的非辐射重组途径对其结晶过程至关重要,其中MAI和PbI2在不同时间尺度上的过饱和差异仍然是一个关键问题。近日,北京科技大学Zhuo Kang、Yue Zhang提出了一种通过引入A位占位阳离子(NH4+)的管理策略,即占据Pb-I框架的空腔来抵消MA+沉淀的不足, 而暂时剩余的NH4+被随后析出的MA+所取代。研究人员通过原位掠入射X射线衍射的晶体结构特征峰的动态变化以及通过温度依赖的开尔文探针力产生的表面电势差演化充分证明了伴随着瞬态相的产生和消耗的温度依赖性的结晶过程。基于上述研究,研究人员获得了高度结晶的钙钛矿,其表现为晶粒尺寸增大,非辐射缺陷密度降低,载流子寿命延长和荧光寿命成像。最重要的是,通过理论计算、瞬态吸收和深能级瞬态谱分析,确定了A位 IMA缺陷是这种晶体质量优化的原因。此外,通过其他混合钙钛矿系统验证了所提出的A位管理策略的普遍性,表明该方法成功地为高结晶钙钛矿的合成路线设计提供了指导。
Kang, Z. Zhang, Y. et al. A-Site Management for Highly Crystalline Perovskites. AM 2019.
DOI:10.1002/adma.201904702
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201904702