目前研究人员对设计制备各种高性能的双金属纳米催化剂的提出了很多的策略，热处理通常用于去除合金表面的污染物和重新分配元素，然而有关热后处理方案调节催化剂组成、成分、性能的研究较少。近日，香港科技大学的邵敏华副教授和加利福利亚大学的潘晓晴教授课题组合作以炭黑负载Pt-Ni合金纳米颗粒为模型催化剂，研究退火条件(温度和气氛)与电催化氧还原、析氢和乙醇氧化反应性能的影响，系统地研究了热处理温度和气氛对催化剂结构、组成，进而对电催化活性的影响。有趣的是，在高于350℃的Ar气氛中热处理，纳米颗粒表面可以形成一层超薄的碳层，这大大降低了纳米颗粒对氧还原和乙醇氧化反应的活性。然而，这种碳涂层在其他气氛环境中是不存在的，包括氮气、空气、7%的H₂/Ar和真空条件下。原子水平的像差校正扫描透射电镜表征证实了在Ar中热处理后Pt-Ni /C上形成了富镍表面，这对催化稳定碳层的生长起着至关重要的作用。进一步的密度泛函理论计算结果表明，N₂中不会形成碳层的原因可能是由于N2在热处理过程中形成的稳定的N-C键以及被吸附的N₂的钝化作用。通过实验和计算相结合的方法，阐述了惰性气体对碳层形成的不同影响。这些结果对碳载体催化剂的后处理方案的合理设计有一定的指导意义，同时也为用于高效催化剂的纳米颗粒表面碳层的制备提供了一种可行的方法。

Fei Xiao, Xueping Qin, Mingjie Xu, Shangqian Zhu, LiLi Zhang, Youngmin Hong, Sang-Il Choi, Qiaowan Chang, Yuan Xu, Xiaoqing Pan, Minhua Shao. Impact of Heat Treatment on the Electrochemical Properties of Carbon-Supported Octahedral Pt–Ni Nanoparticles. ACS Catalysis, 2019.

DOI: 10.1021/acscatal.9b03206

https://doi.org/10.1021/acscatal.9b03206