Angew:非金属态金团簇上二氧化碳的可控转化
芣苢 西瓜 2019-11-20

金属纳米团簇具有精确的原子结构(配体层+金属内核)和独特的电子结构,对催化机理的研究具有重要意义。金属态或等离子体态金纳米颗粒已被广泛用于催化均相和异相反应。但是,非金属态或激子态金催化剂的催化行为仍然难以捉摸。而原子精确的Aun团簇(n=金原子数)弥合了非金属态和金属态催化剂之间的鸿沟,并为揭示金催化剂在金属态,过渡态和非金属态下的隐藏特性提供了新的机会。有鉴于此,南京大学Yan Zhu,大连理工大学Si Zhou等团队合作,对三个非金属态Aun簇(包括Au9,Au11和Au36)催化CO2转化的性能进行了研究。研究发现,负载在ZrO2上的Au9,Au11和Au36团簇在3 MPa (CO2+3H2),120℃的条件下具有截然不同的CO2催化转化效果:Au9主要生成甲烷(>90%),Au11主要生成乙醇(>80%),而Au36主要生成甲酸(>85%)。DFT计算揭示了三个团簇上CO2与H2反应的分子水平机理,这取决于团簇独特的结合能力和电子结构。该工作中非金属态金团簇的优异性能凸显了在广泛的催化应用中非金属态催化剂的重要性,它们将为开发高效的应对一系列具有挑战性的化学反应新型金属催化剂开辟一条道路。

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Dan Yang, Wei Pei, Si Zhou,* Yan Zhu*, et al. On‐surface Controllable Conversion of CO2 on Non‐metallic Gold Clusters. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201913635

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201913635

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