JACS:UiO-67封装Pt纳米颗粒催化CO2加氢制甲醇:破译MOF的作用
芣苢 西瓜 2019-12-04

金属有机框架(MOFs)作为催化剂和催化剂载体材料具有广阔的前景。然而,动力学在目标反应中的角色研究却很少。近日,挪威奥斯陆大学Unni Olsbye等制备了Pt纳米颗粒(NPs)嵌入Zr基UiO-67 MOF中这一极其稳定的MOFs催化剂,并对该催化剂在170°C和1-8 bar压力下催化CO2/H2形成甲醇这一反应进行了H/D和13C/12C交换,操作红外的稳态和瞬态动力学,光谱和密度泛函理论(DFT)建模研究。研究表明,甲醇是通过附着在Zr节点上的甲酸盐类物质在Pt NPs和缺陷Zr节点之间的界面处形成的。作者进一步仔细分析瞬态数据后发现,中间体的数量高于每个Pt NPs周围MOFs晶格中开放Zr位点的数量。因此,必须有额外的Zr位点才能形成甲酸盐。DFT计算表明,在预处理过程中,大力促进Pt NP的生长,可在预处理过程中置换连接基并形成开放Zr位点。然而,与实验观察到的优异的催化剂稳定性相一致,甲酸形成过程中的连接基置换在能量上是不利的。然而,甲酸形成过程中的连接基置换在能量上是不利的,这与实验观察到的优异的催化剂稳定性相一致。总而言之,该工作提供了确凿的证据,表明甲醇是在Pt NPs和位于Pt NPs表面的连接子缺陷型Zr6O8节点的界面处形成的。

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Emil S. Gutterød, Unni Olsbye*, et al. Hydrogenation of CO2 to Methanol by Pt Nanoparticles Encapsulated in UiO-67: Deciphering the Role of the MOF. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b10873

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b10873

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