质子交换膜燃料电池中用于氧还原反应(ORR)的非贵金属催化剂正获得越来越多的发展势头，而由原子FeNx位点组成的Fe-N-C催化剂是最有前途的候选。研究和开发正在从活性目标转向提高Fe-N-C催化剂燃料电池的耐久性。通过在室温和惰性气体饱和酸性电解液中进行的加速应力测试(AST)，对其耐久性进行了广泛的研究。近日，CNRS的M. MAILLARD Frederic研究员等发现在O₂ vs Ar饱和的酸性电解液（pH=1）中进行负载循环AST时，Fe-N-C结构的降解现象明显变强，ORR活性损失增长了将近4倍。拉曼光谱结果表明在O₂中负载循环AST之后，即使在低电位0.3~0.7 V（vs RHE）下循环，存在强烈的强碳腐蚀，然而在Ar中负载循环AST之后，没有腐蚀现象的发生。O₂中的负载循环AST导致Fe-N-C活性位点的大量损失，并形成了铁的氧化物。结果表明，在O₂存在的情况下，在如此低的电位下发生的难以避免的碳腐蚀是在H₂O₂和Fe位点之间由Fenton反应产生的活性氧引起的。

Kavita Kumar, Laetitia Dubau, Michel Mermoux, Jingkun Li, Andrea Zitolo, Jaysen Nelayah, Frederic Jaouen, Frederic Maillard. On the Influence of Oxygen On the Degradation of Fe-N-C Catalysts. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201912451

https://doi.org/10.1002/anie.201912451