锂硫电池因其高理论比容量和价格优势成为新一代储能体系的热点之一。但是锂硫电池中硫的多电子反应动力学缓慢，在放电过程中产生可溶于电解液的多硫化锂，因此在电池充放电过程中会有容量损失，并产生“穿梭效应”，大大降低了电池的循环稳定性和库伦效率。如果从提升硫电极的反应动力学角度设计催化剂，则可以从根本上解决问题。

但是目前的催化剂研究并未考虑到硫的反应是涉及两相转化的两步反应：1.单质硫与可溶的长链多硫化锂相互转化；2.可溶的长链多硫化锂与不溶的短链多硫化锂相互转化。在设计锂硫电池催化体系时要能够使其在硫转化的全过程中均具备催化作用，这样才能够有效解决问题。

近日，新加坡国立大学Jim Yang Lee课题组提出了“逐步电催化”策略，选择了已报道的两种催化剂（Fe-N@C和Co-N@C），探索其催化性能。作者通过实验证明，Fe-N@C对于硫和长链多硫化物的相互转化具有催化作用，而Co-N@C对于长链多硫化物和短链多硫化物的相互转换具有催化作用。基于此，作者制备了外层为Co-N@C，层内为Fe-N@C和硫的电极（Fe/Co-N@C-S）。含有这两种分层结构催化剂的电极在0.1C下的首周放电容量可达理论值的90%，0.2C循环300周仍旧有初始容量86.5%的可逆比容量。而且在高载量贫液体系（硫载量6.4 mg/cm²，E/S = 5 mL/g）中，仍旧有8.3 mAh/ cm²的面容量。值得注意的是，当内外层催化剂互换后，电池性能远远差于Fe/Co-N@C-S电极。这一结果也证明作者提出的“逐步电催化”策略是真实而有效的。

本文研究说明，在电催化剂开发过程中，研究者应该着眼于切实的电池反应，针对不同的过程开发不同的电催化剂，并将之组合，或可达到理想效果。

Hualin Ye, Jianguo Sun, Shengliang Zhang, Haibin Lin, Tianran Zhang, Qiaofeng Yao and Jim Yang Lee*, Stepwise Electrocatalysis as a Strategy against Polysulfide Shuttling in Li–S Batteries, ACS Nano, 2019.

DOI: 10.1021/acsnano.9b07121