开发低成本、高效的CO2还原反应催化剂(CO2RR)是实现CO2电化学转化为增值化学品的关键。尽管铁和氮共掺杂碳(Fe-N-C)催化剂的研究很多,但目前对于催化剂的性能及其催化机理的了解依然还存在很多不足,提高催化剂的催化性能和稳定性仍然是较大的挑战。近日,德克萨斯A&M大学Ying Li副教授、美国匹兹堡大学的王国峰教授和纽约州立大学布法罗分校的武刚教授课题组合作提出了一种共聚辅助合成策略,用于提高Fe-N-C电催化剂对CO2RR的电催化活性,通过S原子掺杂碳载体结构可以调控活性Fe-N活性位点的电子性能。通过采用同时含有N、S两种元素的单体可以显著增加微孔数量和表面积,使得Fe-N原子密度更高,并且提高了原子利用率。第一性原理计算表明,S掺杂增强了Fe 3d的费米能级,增加了Fe−N4中Fe原子的电荷密度,从而增强了Fe位点与关键COOH*中间物之间的结合作用,进而增强了该催化剂对CO2还原的本征催化活性和选择性。结构和电子的协同效应使Fe-NS-C催化剂优异的催化活性(例如,过电位为490 mV下CO的法拉第效率为98%)和稳定性(30小时内未失活)。该工作为设计低成本、高催化活性的二氧化碳还原催化剂提供了一种新的策略。
Fuping Pan, Boyang Li, Erik Sarnello, Sooyeon Hwang, Yang Gang, Xuhui Feng, Xianmei Xiang, Nadia Mohd Adli, Tao Li, Dong Su, Gang Wu, Guofeng Wang, Ying Li. Boosting CO2 Reduction on Fe-N-C with Sulfur Incorporation: Synergistic Electronic and Structural Engineering. Nano Energy, 2019.
DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.104384
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2019.104384