电催化CO₂还原反应（CO₂RR）不仅有望降低大气层中的CO₂含量，缓解温室效应，还能将CO₂转化为燃料，减少化石能源消耗，促进碳循环的进行。然而，以水溶液作电解质时，电催化CO2RR往往伴随有剧烈的析氢反应（HER）。HER作为CO₂RR最主要的副反应，严重制约了CO₂RR的活性和选择性。低成本的氮掺杂的碳材料能有效催化CO₂RR，其催化活性及选择性取决于氮掺杂浓度和氮掺杂类型，因此如何采用简单易行的方法调控碳材料中的氮掺杂浓度和氮掺杂类型，从而提高体系对CO₂RR的催化活性和选择性就成了非金属催化剂成分调控的一个难题。近日，香港理工大学黄海涛教授课题组提出了一种简单直接的策略来设计高效的N掺杂多孔碳电催化剂，利用富含氧的Zn-MOF-74前驱体制备了具有大量活性N(吡啶和石墨态N)和高孔隙结构的NPC，该催化剂具有高浓度的易于获得的CO₂还原反应活性位点(CO₂RR)。通过优化焙烧温度和时间，可以很好地调节活性N活性位点的数量，这些位点通过多孔孔径可以很好地暴露在电解液中，用于高效催化CO₂RR。所得的NPC表现出优异的CO₂RR催化活性，起始电位为‐0.35 V，在- 0.55 V（vs RHE）对CO的faradaic效率(FE)为98.4%，这是报道的NPC基CO₂RR电催化剂中最高的值之一。该工作对设计制备低成本、高催化活性的CO₂RR电催化剂具有重要的借鉴意义。

Lin Ye, Yiran Ying, Dengrong Sun, Zhouyang Zhang, Linfeng Fei, Zhenhai Wen, Jinli Qiao, Haitao Huang. Highly efficient porous carbon electrocatalyst with controllable N-species for selective CO2 reduction. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201912751

https://doi.org/10.1002/anie.201912751