聚氮化合物因其在分解为惰性气体N₂时具有高能量密度(HEDMs)而受到广泛关注。虽然许多可能的稳定结构已被预测的计算，很少有报告发表的实验检测PN。它们要么是不稳定的，要么是在苛刻的条件下合成的。Abou-Rachid等人从理论上证明了在环境条件下，通过氮链与碳纳米管之间的电荷转移相互作用，可以将聚合态氮链N₈^-封装在碳纳米管中。近日，新泽西理工学院Wang Xianqin副教授通过理论预测发现，通过将聚氮(PN)链插入多层石墨烯层，可以使聚氮在环境压力下保持稳定。他们采用简单的循环伏安法(CV)合成了沉积在硼掺杂石墨烯(PN-BG)和石墨烯(PN-G)上的多氮(N₈^-)。它被用于氧还原反应(ORR)，通过四电子途径机理显示出优越的活性。硼掺杂石墨烯BG通过一锅水热法制备得到。BG衬底上的X射线光电子能谱、拉曼光谱、Brunauer-Emmett-Teller、扫描电子显微镜和透射电子显微镜等表征表明，硼原子被成功地掺杂到石墨烯基体中。通过衰减全反射傅里叶变换红外光谱和程序升温脱附，证实了在BG上形成了N₈^-，且在硼掺杂的石墨烯上得到的N₈^-比在石墨烯上得到的要多。旋转圆盘电极测量结果表明，由于BG上N₈^-的含量较大，使得PN-BG的电流密度高于PN-G催化剂。与普通Pt/C催化剂相比，PN-B1G具有更好的耐甲醇性。这项工作提供了一种简便的策略来修饰石墨烯结构并有效地稳定石墨烯基基质上的N₈^-。

Zhenhua Yao, Maocong Hu, Zafar Iqbal, Xianqin Wang. N₈^– Polynitrogen Stabilized on Boron-Doped Graphene as Metal-Free Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reaction. ACS Catalysis, 2019.

DOI: 10.1021/acscatal.9b03610

https://doi.org/10.1021/acscatal.9b03610