Angew:Co和Ni单原子催化剂电催化CO2转化为CO/H2比可控的合成气
芣苢 西瓜 2019-12-13

化石燃料的大量消耗导致CO2排放量不断增加,从而带来了诸多气候问题。电催化CO2还原(CO2RR)制备合成气(合成气,CO和H2)被认为是实现CO2排放净减少的一种有前途的方法。然而,平衡CO2RR活性和CO/H2比具有挑战性。近日,中科大Li Song,哥伦比亚大学Jingguang G. Chen,佛罗里达农工大学Shyam Kattel等多团队合作,制备了3d过渡金属单原子嵌入在N掺杂碳上的催化剂(表示为TM-NC,TM=Co和/或Ni)用于CO2RR。作者通过XRD,XAFS和高分辨电子显微镜分析证实了单个TM原子可以有效地锚定在N掺杂的碳载体中。在这种单原子构型中,Ni-NC具有良好的生成CO的活性(例如,在1.0 V时(VRHE)> 56 mA cm-2),而Co-NC则具有良好的HER活性(例如,在-1.0 VRHE时> 58 mA cm-2)。受此观察启发,作者提出了不同Co/Ni比的单原子催化剂。实验发现,CoNi-NC催化剂电催化CO2还原显示出较高的合成气收率(在-1.0 VRHE时,总电流密度>74 mA cm-2),并且具有可调的CO/H2比(0.23〜3.26),适用于后续的热催化反应。作者进一步通过DFT计算提供了Co和Ni单原子构型上关于H2和CO析出的关键中间体的见解。该工作为非贵金属过渡金属如何以可调节的CO/H2比保持高CO2RR活性提供了有用的案例。

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Qun He, Daobin Liu, Ji Hoon Lee, Shyam Kattel,* Li Song,* Jingguang G. Chen*, et al.Electrochemical Conversion of CO2 to Syngas with Controllable CO/H2 Ratios over Co and Ni Single‐Atom Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201912719

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201912719


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