近年来,CO2电催化合成C2+碳氢化合物引起了广泛的关注。然而,在高电流密度下电催化CO2还原对C2+产品的低选择性和低稳定性降低了系统的能效,从而限制了其经济竞争力的前景。近日,多伦多大学Edward H. Sargent等报道了一种在CO2还原条件下原位电沉积铜的材料加工策略,该工艺可优先暴露和维护有利于C2+产品生成的Cu(100)面,从而通过CO2RR在高电流下选择性生成C2+产品。作者研究发现,CO2RR过程中产生的中间体(例如,CO)可用于调节贵金属以外的材料的结晶,其类似于封端剂,可以调节Cu基催化剂的生长以生成Cu(100)面比例高达70%的高活性催化剂。通过该策略合成的催化剂在部分电流密度为520 mA cm-2的情况下,C2+产品的法拉第效率为90%,全电池C2+产品的功率转换效率为37%。在膜电极组装电解槽中,该催化剂在350 mA cm-2的电流密度下连续工作65 h,C2H4选择性几乎不变。此外,作者还证明了这种CO2RR过程中的催化剂刻面策略的广泛适用性,其增加了银催化剂上Cu(110)面的暴露量,实现了92%的CO法拉第效率。该工作报道的原位材料加工策略提供了一种优先暴露并保持反应中所需的活性位点的途径,为设计高选择性和高活性催化剂提供了借鉴。
Yuhang Wang, Ziyun Wang, Cao-Thang Dinh, Jun Li , Edward H. Sargent*, et al. Catalyst synthesis under CO2 electroreduction favours faceting and promotes renewable fuels electrosynthesis. Nat. Catal., 2019
DOI: 10.1038/s41929-019-0397-1