单原子光催化剂能够实现金属原子的最大利用率，极大增加光催化剂的活性位点，降低催化材料的成本；同时，负载在半导体表面的金属单原子具有独特的不饱和配位环境，呈现出优异的催化活性，提升了每个催化位点的本征活性。因此，单原子光催化成为光催化领域中极受关注的新兴研究方向之一。制备高金属原子负载量的单原子光催化剂是实现其高催化性能的关键方法之一，但目前提高单原子负载量仍是一个较大的挑战。近日，大连理工大学的全燮教授等人提出一种二维限制策略，利用层状氮化碳的层间亚纳米空间限制铂原子，实现超高负载含量(8.7% wt%)的铂单原子光催化剂的构建。据文献报道，这应该是第一个使用层状聚合材料的层间亚纳米空间来获得高负载含量单原子催化剂的工作。研究发现，无论铂原子被限域在表层还是在内层，光催化性能对铂原子的位置非常敏感。理论计算和实验结果均表明，层间相互作用可以显著改变电子结构，使限域铂原子的电荷密度离域，从而促进质子吸附，大大降低析氢反应的能量势垒。测试光催化性能发现，制备的Pt单原子光催化剂表现出高效的光催化析氢的性能，速率可达22650μmol/g/h，表观量子产率在420 nm时达到22.5%，高于大多数聚合物材料。该工作为设计和构建高负载量的高效单原子催化剂用于能源和环境相关领域提供了新的思路。

Zhenxing Zeng; Yan Su; Xie Quan; Wonyong Choi; Guanghui Zhang; Ning Liu; Bupmo Kim; Shuo Chen; Hongtao Yu; Shushen Zhang. Single-Atom Platinum Confined by the Interlayer Nanospace of Carbon Nitride for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution. Nano Energy, 2019.

DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.104409

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2019.104409