开发光生电子快速分离和高表面催化活性的高效光催化体系用于太阳能的储存与转化仍是一大挑战。近日，来自北京大学郭少军教授等人设计并合成了一种新型的CdS纳米棒负载的原子级分散Co-P₃（CoPSA-CdS）的催化材料并获得了前所未有的甲酸脱氢制氢性能。X射线近边吸收精细结构、X射线光电子能谱、时间分辨光致发光研究结果证实Co-P₃具有独特的富电子特征，可通过界面电子效应提升光生电子分离效率。原位衰减全红外光谱结果表明，与传统的CdS纳米棒负载的S配位的单原子Co催化剂（CoSSA-CdS）相比，Co-P₃更有利于甲酸的解离吸附及C-H键活化。这些特征使得CoPSA-CdS光催化甲酸脱氢性能是CoSSA-CdS的50倍，且优于CdS负载的一系列贵金属催化剂，如Ru、Rh、Pd、Pt。此外，CoPSA-CdS获得了迄今最高的Co催化剂质量活性，即34309mmol g_Co^-1h^-1。第一性原理计算揭示了Co-P₃物种能够产生活性P-HCOO中间体，可促进的甲酸的解离吸附的速率控制步骤。

Peng Zhou, Qinghua Zhang, Zhikun Xu, Qiuyu Shang, Liang Wang, Yuguang Chao, Yiju Li, Hui Chen, Fan Lv, Qing Zhang, Lin Gu, Shaojun Guo*, Atomically Dispersed Co-P3 on CdS Nanorods with Electron‐Rich Feature Boosts Photocatalysis, Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201904249

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201904249?af=R