Angew:高度介孔MOFs作为级联反应的协同多模催化平台
芣苢 西瓜 2019-12-28

在单纳米结构中合理地设计和同化不同的化学和生物催化功能对于高效的多步化学反应是非常必要的,但在纳米合成科学中仍然是一个难以实现的任务。近日,韩国浦项科技大学In Su Lee等设计并合成了基于介孔金属有机框架(MOFs)的多模催化纳米反应器(MCNRs),该反应器由可定制的不同金属纳米晶体(以立体选择性的方式),稳定锚定在介孔中的酶和配位不饱和的金属阳离子MOFs节点组成,这些部件全部都在单个纳米反应器空间内。合成MCNRs的关键步骤是利用两性非离子聚合物,聚乙烯吡咯烷酮(PVP),通过竞争配位化学和不饱和金属位点的大量演化在钴基沸石咪唑酸盐骨架(ZIF-67)结晶过程中产生中孔(>20 nm)。实验发现,合成的MCNRs中具有高度intimate和多样化的催化介孔微环境和高的活性位点可及性;在一锅多步级联反应中,例如,异相催化硝基-醛醇反应,然后进行[Pd/脂肪酶]催化的化学酶动力学动力学拆分反应中,该MCNRs通过化学-生物-催化不同组分的合作和协同参与,可以定量获得光学纯的(ee> 99%)硝基醇衍生物。该工作有利于克服传统均相,异相和生物催化平台的缺陷及局限。

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Soumen Dutta, In Su Lee*, et al. Highly Mesoporous Metal Organic Frameworks as Synergistic Multimodal Catalytic Platforms for Divergent Cascade Reactions. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201916578

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201916578

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