Angew:Mo2C-MoOx异质结构:原位表面重构促进高效电催化HER
芣苢 西瓜 2019-12-29

电解水析氢反应(HER)是将间歇性电能(来自太阳能,风能等)转化为稳定的氢能的有效方法,但这需要高效的电催化HER催化剂。研究反应条件下的无贵金属电催化剂的表面重整对理解结构性质关系和开发及设计更好的催化剂的原理很重要。近日,暨南大学Qingsheng Gao,华南理工大学Lichun Yang等采用碳布上的Mo2C-MoOx(Mo2C-MoOx/CC)异质结构作为环境条件下易氧化的电催化剂模型,以揭示析氢反应(HER)过程中的表面重构。拉曼光谱结合电化学测试研究表明,表面的Mo(VI)氧化物被原位还原为Mo(IV),从而在酸性条件下明显促进了HER。密度泛函理论计算表明,Mo=O端原位还原表面可有效地使裸Mo2C上具有非常负的ΔG(H*),接近热力学中性,这解决了快速HER动力学的H*解吸困难。不出所料,最佳的Mo2C-MoOx/CC仅需要60 mV的低过电势即可在1.0 M HClO4中达到-10 mA cm-2的电流密度,优于Mo2C/CC以及大多数非贵金属电催化剂。该工作为理解电催化剂的构效关系提供了重要见解,并为将来开发设计更高效电催化剂提供了参考。

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Liuqing He, Lichun Yang*, Qingsheng Gao*, et al. Molybdenum Carbide‐Oxide Heterostructures: in‐situ Surface Reconfiguration toward Efficient Electrocatalytic Hydrogen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201914752

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201914752

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