俞书宏/高敏锐Angew:高曲率过渡金属硫族化物纳米结构高效电催化CO2还原
芣苢 西瓜 2019-12-30

将CO2电化学还原为高附加值的化学品和燃料可以以化学键的形式存储可再生能源(太阳能,风能等)。在CO2还原反应(CO2RR)产生的众多产品中,CO特别重要,因为使用H2O作为反应介质实现CO到燃料的转化在动力学上更有利。但是到目前为止,具有高CO部分电流密度(jCO)(> 200 mA cm-2)和法拉第效率(FE)大于95%的无贵金属催化剂几乎未见报道。将CO2转化为有用燃料的挑战主要来自将CO2转化为CO2或其它中间体的过程,这通常需要贵金属催化剂,高过电势和/或电解质添加剂(例如,离子液体)。近日,中科大俞书宏,高敏锐等报道了一种微波加热策略,用于合成过渡金属硫属元素化物纳米结构,该结构可以有效地将CO2电还原为CO。实验表明,合成的硫化镉(CdS)纳米针阵列在1.2V(相对于可逆氢电极)电压下电催化CO2RR,具有212 mA cm-2的电流密度,CO法拉第效率为95.5±4.0%。实验和计算研究表明,具有强的邻近效应的高曲率CdS纳米结构催化剂会产生较大的电场增强作用,这可以浓缩碱金属阳离子,从而提高CO2的电还原效率。

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Fei-Yue Gao, Shao-Jin Hu, Min-Rui Gao*, Shu-Hong Yu*, et al. High‐curvature transition metal chalcogenide nanostructures with profound proximity effect enable fast and selective CO2 electroreduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201912348

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201912348

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