任斌&钟锦辉JACS: 探究在Pd/Au双金属表面上的活性氧物种局部产生和扩散
坡肉先生 坡肉先生 2020-01-02

活性氧(AOS)在许多与清洁能源和环境有关的重要催化反应中起着关键作用。然而,表征生产AOS的活性位点并成像AOS的表面性质,特别是在多组分金属催化剂表面上,仍然具有挑战性。厦门大学的任斌和奥登堡大学的钟锦辉团队利用针尖增强拉曼光谱(TERS)来探测OH自由基在Pd / Au(111)双金属催化剂表面上的局部生成和扩散。可以从金属表面的过氧化氢(H2O2)催化生成反应性OH自由基,然后将表面吸附的硫醇盐(一种用作TERS探针的反应物)氧化。通过TERS成像未反应的硫醇盐分子的空间分布,证明了Pd表面对OH自由基的产生是有活性的,并且Pd台阶边缘显示的活性比Pd台阶高得多,而Au表面没有活性。此外,研究发现在Pd台阶边缘处局部生成的OH自由基可以扩散到Au和Pd表面位点,从而引起氧化反应,其扩散长度估计为5.4 nm。该TERS成像具有几纳米的空间分辨率,不仅可以揭示活性位点,而且可以表征真实空间中OH自由基的扩散行为。该结果对于理解AOS触发的催化反应非常有价值。

Probing the Local Generation and Diffusion of Active Oxygen Species on a Pd/Au Bimetallic Surface by Tip-Enhanced Raman Spectroscopy,J. Am. Chem. Soc. 2020

https://doi.org/10.1021/jacs.9b10512

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.9b10512


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