乙醇作为一种新型绿色能源有着许多独特的优点（例如毒性低，易于制取，高能量密度，易于运输和储存等）。因此，直接乙醇燃料电池（DEFCs）成为低温燃料燃料电池研发的热点。然而，大量的研究表明，乙醇电氧化（EOR）通常经过 C2途径而导致催化过程中的转移电子数低于12电子，从而能量无法得到完全利用。因此，提高催化剂在EOR过程中断裂C-C键的能力成为发展DEFCs的关键技术之一。而且，直接乙醇燃料电池阳极催化剂通常以贵金属钯(Pd)为主要基础元素之一，成本高而且容易被一氧化碳毒化而失活。负载型钯催化剂设计和开发可以有效的降低贵金属的用量和成本，提高了催化剂的电化学活性和寿命。常规的一些碳基载体材料由于其本身结构和性质限制了催化剂活性和耐久性的提升突破。因此，考虑表界面角度结构，设计新型的催化剂仍然是直接乙醇燃料电池阳极催化剂的发展关键之一。近日，拉古纳大学的Gonzalo García和奥地利因斯布鲁克大学的Julia Kunze-Liebhäuser教授等人研究了碳化钨负载铂(3 wt %)金(3 wt %)锡(10 wt %)催化剂(PtAuSn/W₂C)在70℃温度下对乙醇的电催化行为。以Vulcan XC-72负载的Pt(3 wt %)Au(3 wt %)Sn(10 wt %)催化剂(PtAuSn/C)作为参考。为了更好地理解反应机理，采用了电化学质谱(EC-MS)和傅里叶变换红外光谱(FTIRS)等原位技术。研究发现PtAuSn/W₂C具有比PtAuSn/C更高的电催化性能，在0.65 V（与室温下的可逆氢电极(RHE)相比）下，在线定量EC-MS检测到的CO₂转换效率为6.5%。在乙醇氧化反应(EOR)中，FTIR谱分析和EC-MS显示在电位为0.05 V_RHE时C-C键断裂，CO₂形成的启动电势为E≥0.20 V_RHE。在PtAuSn/W₂C中的铂纳米粒子的CO耐受性由于W₂C上的氧化物物种的存在通过双功能机制得到提高，并且通过电子效应将电荷从W₂C载体转移到金属纳米粒子上。

Niusha Shakibi Nia; Olmedo Guillén-Villafuerte; Christoph Griesser; Gearóid Manning; Julia Kunze-Liebhäuser; Carmen Arévalo; Elena Pastor; Gonzalo García. W₂C-Supported PtAuSn—A Catalyst with the Earliest Ethanol Oxidation Onset Potential and the Highest Ethanol Conversion Efficiency to CO₂ Known till Date. ACS Catalysis, 2019.

DOI: 10.1021/acscatal.9b04348

https://doi.org/10.1021/acscatal.9b04348