调整Pd基纳米材料及其载体的组成和结构，对于促进碱性直接乙醇燃料电池的缓慢乙醇氧化反应(EOR)具有重要的作用。近日，上海交通大学章俊良教授等人通过一个简单的溶剂热法，调整Cu和Pd成分迁移，设计合成了具有特殊结构和高度均匀的小尺寸团簇(NSs)，该团簇具有成分梯度(CG) Cu1Pd1和表面掺杂Ir0.03 (SD)，该团簇被均匀固定在N掺杂多孔石墨烯(NPG)上，用作高性能的EOR电催化剂(^CGCu₁Pd₁/^SDIr_0.03 NSs/NPG)。全面的物理化学特征、电化学分析和第一性原理计算表明，得益于NPG赋予的传质和氧还原效应，NS赋予的CG-SD结构和尺寸-形貌的影响，以及Cu-Ir赋予的双功能几何和配体的效应，^CGCu₁Pd₁/^SDIr_0.03 NSs/NPG不仅表现出超高的电催化活性和高效的贵金属(NM)利用率（在Pd-和NM质量比活性(MSA)分别是7105 mA mg^–1和6685 mA mg^–1，分别是商业Pd/C催化剂的15.8和14.9倍），而且具有优异的电催化耐久性（Pd-MSA在1 h的计时电流实验和和500个周期的电位循环降解测试后分别为商业Pd/C催化剂的28.1倍和19.2倍）。这研究不仅提供了一种有效的和通用的合成策略准备具有独特CG和SD结构的高效贵金属基纳米材料，可以用于各种电催化和能量转换应用，而且也提出了一些有关组成和结构与EOR电催化功能和机理关系的见解，设计制备高活性和耐久性的EOR电催化剂具有重要的借鉴意义。

Liuxuan Luo; Cehuang Fu; Fan Yang; Xiaolin Li; Fangling Jiang; Yangge Guo; Fengjuan Zhu; Lijun Yang; Shuiyun Shen; Junliang Zhang. Composition-Graded Cu–Pd Nanospheres with Ir-Doped Surfaces on N-Doped Porous Graphene for Highly Efficient Ethanol Electro-Oxidation in Alkaline Media. ACS Catalysis, 2019.

DOI: 10.1021/acscatal.9b05292

https://doi.org/10.1021/acscatal.9b05292