含有极少原子的Au团簇具有非典型的化学和电子性质,在光学和催化领域具有巨大的应用潜力。自支撑Au20团簇有一个独特的四面体形状和一个约1.8电子伏特的HOMO-LUMO gap(最高占据分子轨道-最低未占据分子轨道)。“神奇”的Au20已经被广泛用作了解金纳米团簇催化和光学特性的模型系统。然而,在原子尺度上直接描述真实空间的基态表征仍然缺乏,获得相应的结构、电子和动力学特性的基本信息仍然是巨大的挑战。近日,比利时鲁汶大学副校长Peter Lievens教授和哈尔滨工业大学的李哲教授等人合作,使用簇束沉积和低温扫描隧道显微镜等表征手段,得到了负载Au20团簇的具有原子分辨率的形貌图和电子光谱。他们证明了在超薄NaCl膜上选择单个尺寸的Au20团簇保持了其金字塔结构和较大的HOMO-LUMO gap。在更高的团簇覆盖度下,他们发现团簇通过Smoluchowski熟化向Au20n团簇聚集而烧结,而且从谱图中推断出电子态密度随团聚体尺寸的增大而减小。该工作对推进基于Au团簇的催化和光器件的设计具有重要的意义。
Zhe Li, Hsin-Yi Tiffany Chen, Koen Schouteden, Thomas Picot, Ting-Wei Liao, Aleksandr Seliverstov, Chris Van Haesendonck, Gianfranco Pacchioni, Ewald Janssens, Peter Lievens. Unraveling the atomic structure, ripening behavior, and electronic structure of supported Au20 clusters. Science Advances, 2020.
DOI: 10.1126/sciadv.aay4289
http://doi.org/10.1126/sciadv.aay4289