室温电催化氮还原技术备受关注,但是此过程需要设计和开发具有高活性和选择性的电催化剂去促进该反应的进行。近日,电子科技大学基础与前沿研究院孙旭平教授团队通过实验和理论计算证实了磷可以改变石墨烯的电子性质,进而诱导产生缺陷电子态调控氮还原反应。
1. 在0.5 M LiClO4溶液中,该催化剂在-0.65 V (相对于可逆氢电极)下可获得20.82%的法拉第效率和32.33 μg h–1 mg–1cat.的NH3产率,优于已报道的水溶液电解质环境工作的电化学合成氨碳基电催化剂。
2. 理论计算揭示了磷的引入改变了石墨烯的电子性质,在氮还原过程中磷作为活性位点有效调控中间产物在石墨烯表面的电子转移,从而促进整个氮还原反应的进行。
Tongwei Wu, Xinyi Li, Xiaojuan Zhu, Shiyong Mou, Yonglan Luo, Xifeng Shi, Abdullah M. Asiri, Yanning Zhang, Baozhan Zheng, Haitao Zhao and Xuping Sun P-doped graphene toward enhanced electrocatalytic N2 reduction. Chem. Commun., 2020
DOI: 10.1039/C9CC09179C
https://doi.org/10.1039/C9CC09179C.