人们对跨无机纳米晶体/有机分子界面的三重态能量转移的机理仍然知之甚少。由于无机半导体的复杂陷阱态特征以及这些研究中所用的半导体与分子之间相对不确定的相对能量,使得报道了许多看似矛盾的结果。近日,中科院大连化学物理研究所Kaifeng Wu等以表面陷阱密度非常低的卤化钙钛矿型纳米晶作为三重态供体和有利于或禁止电荷转移的聚并苯作为三重态受体为模型系统,通过亚皮秒时间分辨率的瞬态吸收和光致发光研究,阐明了其传输机理。研究发现,从纳米晶体到并四苯的空穴转移能量上是有利的,因此该体系是通过电荷分离状态进行三重态转移的。相比之下,向萘的电荷转移在能量上不利,并且光谱研究表明,三重态是从纳米晶体直接转移至萘。但是,这种“直接”过程也可以通过高能的虚拟电荷转移状态来介导。该工作揭示的三重态能量转移机制不仅表明三重态能量转移、单线态裂变以及其它电荷/能量转移过程之间的基本相似性,而且还为合理设计可高效进行三重态能量转移的无机半导体/有机分子界面系统用于诸多新兴应用奠定了基础。
Xiao Luo, Kaifeng Wu,* et al. Mechanisms of triplet energy transfer across the inorganic nanocrystal/organic molecule interface. Nat. Commun., 2020
DOI: 10.1038/s41467-019-13951-3