催化剂在高温老化后通常会烧结并失去活性，在高温下保持较高的催化活性仍然是汽车排放控制等应用的一个关键挑战。近日，密歇根大学的Andrej Lenert和Johannes W. Schwank等人合作，处于核@壳结构中的钯的催化反应表现出完全不同的性质。钯在氧气中和800℃下老化后，重新分散到包覆壳结构中。当钯被可还原性的二氧化铈包覆时，与不可还原性二氧化硅相比，再分散性更优异，而且分散更加均匀完全。这种差异可能是由于晶格氧的可用性。通过与表面镀有钯的多晶氧化铈纳米粒子的比较，研究发现，在简单的老化条件下，要进行有利的结构重组，必须从一个特定的初始结构开始，即core@shell核壳结构。此外，钯在二氧化铈中的再分散伴随着氧化态的改变和配位的改变而改变，这也抑制了二氧化铈晶体在壳结构内的生长，从而产生了更接近二氧化铈壳载体还原性的位点。这些效应一起导致了T90(一氧化碳90%转化所需温度)降低。研究结果表明，在可控条件下，热诱导的核壳结构重组为提高低温催化活性提供了一种新的策略。
Alexander J. Hill; Chang Yup Seo; Xiaoyin Chen; Adarsh Bhat; Galen B. Fisher; Andrej Lenert; Johannes W. Schwank. Thermally Induced Restructuring of Pd@CeO2 and Pd@SiO2 Nanoparticles as a Strategy for Enhancing Low-Temperature Catalytic Activity. ACS Catalysis, 2020.
DOI: 10.1021/acscatal.9b05224
https://doi.org/10.1021/acscatal.9b05224
