近日,日本庆应大学Yasuaki Einaga等人提出了一种在硼掺杂金刚石(BDD)电极上原位共反应生成Ru(Bpy)32+发光的电致化学发光(ECL)体系。该体系利用BDD的独特性质,促进碳酸盐(CO32-)氧化成过氧二碳酸盐(C2O62-),再与水反应生成过氧化氢(H2O2),作为Ru(Bpy)32+ECL的共反应剂。机理研究表明,电化学发光是由H2O2还原为羟基自由基(OH·)引发的,OH·自由基随后与还原的Ru(Bpy)3+分子反应形成激发态,随后发光。进一步研究表明,ECL信号会随着CO32-浓度的增加而增强。最后,通过对碳酸盐浓度、pH值、氧化电位和时间等参数进行优化,确定了最佳发射条件。
Irkham, Andrea Fiorani, Giovanni Valenti, et al. Electrogenerated Chemiluminescence by in Situ Production of Coreactant Hydrogen Peroxide in Carbonate Aqueous Solution at a Boron-Doped Diamond Electrode. J. Am. Chem. Soc., 2019.
https://doi.org/10.1021/jacs.9b11842