在催化水的析氢反应(HER)方面,MoS2是一种极具性价比的Pt替代品,但目前报道的MoS2催化效率仍低于Pt(Pt是HER最好的催化剂),但Pt对于大规模生产氢气来说太稀有且太昂贵。基于此,北卡罗莱纳州立大学的Linyou Cao等人报道了一种通过设计单层膜与支撑基底的相互作用,制备出具有催化活性的单层MoS2薄膜,甚至比Pt的催化性能更好。通过采用化学气相沉积法生长单层膜,并控制其硫空位的最佳密度(7-10%)。作者发现MoS2的催化活性可以通过两种方式受到基底的影响:与MoS2形成界面隧穿势垒和通过电荷转移改变MoS2的化学性质。基于这一认识,我们可以通过使用衬底(如Ti)为MoS2提供n掺杂并与MoS2形成低界面隧穿势垒来制备具有良好催化活性的单分子层MoS2膜。此外,可以通过在Ti涂层柔性聚合物衬底上形成褶皱薄膜,进一步提高催化性能,甚至比Pt更好,这是由于薄膜的Tafel斜率会随这褶皱诱发的压缩应变的存在而显著降低。作者经过2个多月的连续测试证明了这种单层MoS2膜的催化性能没有下降。
DOI: 10.1021/acsnano.9b07324
https://doi.org/10.1021/acsnano.9b07324