需要发现高效稳定的催化剂来点亮“绿色化学”的未来,而电催化氮还原反应(NRR)和析氢反应(HER)是在环境条件下进行固氮和产氢的有效方法。然而,由于电催化剂表面的高能电子注入,NRR/HER的第一步N2/H2O活化过程常常会出现瓶颈问题。基于此,江南大学刘天西、北京理工大学陈人杰等人提出可以通过低价过渡金属掺杂来设计能级来同时解决NRR和HER的瓶颈,并讲二硫化铼(ReS2)作为模型平台证明了这一想法。ReS2中掺杂低价过渡金属(例如Fe,Co,Ni,Cu,Zn)为N2/H2O化学吸附和电子转移提供了更多的活性位点,不仅削弱了N≡N/O-H键使其更容易通过质子耦合解离,同时也使d‐band中心向费米能级上升,从而获得更多的电子能量来还原N2/H2O。结果发现,掺铁的ReS2纳米片包覆掺氮的碳纳米纤维(Fe-ReS2@N-CNF)催化剂表现出优异的电化学活性,氨生成产率提高8倍,高达80.4 µg h-1 mg-1cat。与原始ReS2相比,其起始电势为146 mV,Tafel斜率为63 mV dec-1。
DOI: 10.1002/adfm.201907376
https://doi.org/10.1002/adfm.201907376