化石燃料的利用为人类社会带来了空前繁荣的时代，极大促进了人类文明的发展。然而，人为二氧化碳(CO2)排放的增加带来了许多负面影响，例如温室效应、海平面上升等。此外，化石燃料是一种有限的资源，其不可持续性最终将迫使人们寻找替代的新能源，以维持可持续的经济发展。在这方面，利用可再生能源将二氧化碳转化为增值化学品和燃料是一种非常具有潜力的办法。电化学二氧化碳转化的大规模应用不仅可以潜在地减轻二氧化碳排放，还有助于减少对不可再生资源的依赖，并最大限度地减少因化石燃料使用而造成的环境影响。甲醇(CH3OH)是一种重要的化工原料，可作为内燃机和燃料电池的燃料，也可作为生产化学品和燃料的平台分子。多相催化热催化CO2加氢制CH3OH是一种很有前景的方法，在过去的几十年里受到了广泛的关注。金属、金属氧化物、金属间化合物等催化剂的开发也取得了重大进展。此外，研究人员还利用纳米结构材料在纳米尺度上定义催化剂结构，这使得催化剂组成的调整和表面结构的调节成为可能，并有可能比传统方法制备的非纳米材料具有更优异的催化性能。需要注意的是，目前在开发具有良好催化性能和长期稳定性的催化剂方面仍存在重大挑战。有鉴于此，哥伦比亚大学的陈经广教授、大连理工大学宋春山教授、郭新闻教授和聂小娃副教授等人合作综述了二氧化碳多相催化加氢制甲醇的研究进展。
本文要点
1）他们们着重介绍了催化剂结构与活性之间关系的研究进展，然后讨论了催化测量、原位表征和理论研究相结合在理解反应机制和识别关键描述符方面的重要性。
2）通过理论研究和实验研究相结合来揭示反应机理，可以在纳米尺度上设计具有良好界面的催化剂，提高催化剂的催化性能，进一步了解催化剂的失活机理也至关重要。铜基催化剂是一种高效催化剂，但仍然迫切需要识别反应条件下活性位点的演化，了解反应机理(HCOO*和/或COOH*途径)。对于贵金属催化剂，如何提高金属效率以获得更高的甲醇生成速率是最大的挑战，而单原子催化(SAC)为这一问题提供了新的思路。另外，MOF材料正逐渐成为合成复合催化剂的重要组分。然而，由于复杂的结构-活性关系，确定活性位点和结构特征很有挑战性，这使得很难定义一个原型描述符来比较MOFs基催化剂与传统催化剂。最近，量子点(QDs)是另一类新兴的纳米结构材料，已被纳入催化剂制备。这些QDs基催化剂在控制表面亲水性和表面改性方面具有潜在的优势，有待进一步开发。
3）通过将光催化和电催化与CO2加氢相结合，有望充分利用可再生能源。为此，需要创新催化材料，使催化材料不仅具有催化活性，而且具有能量转移的特点。
该工作有利于促进对二氧化碳相关机理和催化剂设计的理解，有助于促进二氧化碳多相催化加氢制甲醇的进一步发展。
参考文献：
Xiao Jiang et al. Recent Advances in Carbon Dioxide Hydrogenation to Methanol via Heterogeneous Catalysis. Chemical Reviews, 2020.
DOI: 10.1021/acs.chemrev.9b00723
https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.9b00723
