固体材料中的氢化物在能源工程、电化学、催化等诸多领域具有巨大的应用潜力。在催化领域，固体表面的氢化物可以参与多相催化的加氢、脱氢和氢化等反应。金属表面上的氢化物流动性高，而金属氧化物表面上的氢化物相对稳定。一些金属氧化物和负载的金属纳米颗粒具有促进高效氢化、脱氢和脱氧的潜力，而表面金属氢化物都被认为是关键的中间体。另外，利用表面有机金属化学可以在金属氧化物上合成有序的金属氢化物。研究人员已经对分离的表面氢化物及其催化作用进行了大量研究。然而，由于固体表面的复杂性和固体结构分析的困难，研究表面氢化物在固体材料上的形成、表征和性能仍然具有挑战性。另外，在催化方面，表面金属氢化物常作为瞬态和/或不稳定的中间体参与反应，因此，其结构和催化功能的细节仍不清楚。

有鉴于此，北海道大学的Ken-ichi Shimizu和Zen Maeno等人合作合成了由CHA沸石负载的铟(In)-氢化物，基于动力学、原位光谱和理论研究的机制研究表明，[InH₂]⁺离子是潜在的催化活性位点，可以高效催化乙烷非氧化脱氢。

本文要点

1）他们通过原位傅里叶变换红外光谱(FTIR)、XAFS光谱和密度泛函理论(DFT)计算，研究了CHA沸石中氢化物的形成和详细结构。在高温(>773 K)条件下，H₂对In-交换式CHA沸石(In-CHA)进行处理，形成了In-氢化物，在骨架阴离子位点上的[InH₂]⁺离子是一种合理的结构。

2）与Ga和Zn交换的CHA分子筛相比，In-CHA对乙烷的非氧化脱氢反应表现出高选择性和优异的催化活性，而且具有良好的催化稳定性，至少可以稳定催化90 h。另外，In-CHA中的[InH₂]⁺离子可以作为催化活性位点用于选择性脱氢。

该工作利用沸石作为载体合成了孤立的表面氢化物，促进了表面氢化物的合成及其催化作用的发展。

参考文献：

Zen Maeno et al. Isolated Indium-hydrides in CHA Zeolites: Speciation and Catalysis for Non-oxidative Dehydrogenation of Ethane. Journal of the American Chemical Society, 2020.

DOI: 10.1021/jacs.9b13865

https://doi.org/10.1021/jacs.9b13865