单原子催化剂（SAC）是新兴的非均相催化剂，在各种各样的催化反应中表现出许多吸引人的特征，例如高活性和接近100％的原子利用率等。另外，SAC兼具均相催化剂的高效率和选择性与非均相催化剂的稳定性和可回收性等特性。大量的实验和理论研究表明，SAC具有出色的催化潜力，可用于氧化还原反应（ORR），二氧化碳还原反应（CO2RR），析氢反应（HER）等。同时，SAC也显示出了在电池领域优异的性能。然而，由于在合成和在催化反应期间表面自由能的急剧增加以及单金属原子的迁移和聚集趋势等困难，SAC的制备仍然面临着巨大的挑战。近日，大连理工大学史彦涛与东南大学Chao Zhu、中科院大连化物所Jiangwei Zhang等人提出了一种新的策略，通过熔融盐辅助热解法将常见的金属氧化物直接转化为单原子位点，从而可以成功制备SAC，并展示了制备的Fe-SAC/NC优异的ORR电催化性能。
文章要点：
1）熔融盐辅助热解法能够将大块金属氧化物直接转化为SAC并负载在氮掺杂多孔碳（Fe-SAC/NC和Co-SAC/NC）。通过HAADF-STEM观察到孤立的Fe原子，Fe-SAC/NC的XRD测试表明，没有出现与铁基物质（例如氧化铁，氮化铁，碳化铁或铁颗粒）相关的相。由于HAADF-STEM和XRD表征不能完全排除基于铁的团簇或非晶相的可能存在，进一步的通过XAFS、EXAFS、WT测试分析揭示了铁原子中心的配位和电子结构，结果与HAADF-STEM观察结果吻合，因此认为Fe-SAC/NC中的Fe位点是原子分散的。将Fe2O3替换为Co2O3，以进一步验证该策略的适用性。与Fe-SAC / NC相似，每个Co原子也被四个N原子和CoN4配位构型锚定。
2）在0.5M H2SO4溶液中测试了Fe-SAC /NC的ORR催化活性。Fe-SAC/NC的ORR活性与Pt/C的ORR活性相当。另外，Fe-SAC/NC在酸性介质中的性能也可与顶级碳基催化剂的性能相媲美。连续的CV测试表明，Fe-SAC/NC在H2SO4溶液中具有良好的电化学稳定性。此外，Fe-SAC/NC对甲醇也具有优异的耐受性。可以说Fe-SAC/NC是一种优异的非贵金属ORR催化剂，在使用酸性或碱性介质的燃料电池中具有巨大的潜力。
Jinwen Hu, Melt-Salt-Assisted Direct Transformation of Solid Oxide into Atomically Dispersed FeN4 Sites on Nitrogen-Doped Porous Carbon,
Nano Energy,2020
DOI：10.1016/j.nanoen.2020.104670.
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285520302275
