刘少敏/刘健Small:高选择性和稳定性的Cu/ZnO直接催化合成气合成二甲醚
雨辰 雨辰 2020-03-09

与常规的间接路线相比,通过甲醇中间体将合成气直接转化为二甲醚(DME)可以在更简单的反应器设计中更有效地生产DME。尽管在此过程中,基于Cu/ZnO的多组分催化剂对甲醇合成具有很高的活性,但延长反应时间,由于Cu基催化剂容易出现烧结问题,通常会降低其催化性能的降低。设计制备高活性和高稳定性的DME催化剂仍是一个较大的挑战。

有鉴于此,澳大利亚科廷大学(Curtin University)刘少敏教授和大连化学物理研究所刘健研究员等人合作,通过在氮气和空气中对掺杂锌的Cu-BTC金属-有机骨架(MOF)进行两步热解,制备了具有新型八面体结构的Cu/ZnO催化剂,对DME生产表现出优异的催化活性和稳定性。

本文要点

1催化剂CZ-350/A是由MOF衍生的Cu/ZnO样品CZ-350和γ-Al2O3进行甲醇脱水的混合物,对DME反应表现出的最佳的催化活性(7.74%的CO转化率和70.05%的DME选择性),且具有优异的稳定性,连续反应时间超过40小时后催化活性基本保持不变。

2该催化剂的性能优于通过常规共沉淀法制得的同类产品CZ-CP/A。这主要是由于八面体基质中的铜纳米颗粒的限域作用,阻碍了它们的迁移和聚集。

3此外,活化的CZ-350中ZnO的部分还原促进了Cu+-O-Zn的形成,与其他文献中的结果相比,显著促进了DME的生产具有最高的选择性。研究发现,催化剂结构中的Cu和ZnO的分布在二甲醚的形成中起着重要作用。

总之,该工作通过调控纳米表面结构显著提高催化剂的稳定性和选择性的策略为其他反应催化剂的设计也提供了一种新的思路。

参考文献:

Fuping Li et al. Cu/ZnO Catalysts Derived from Bimetallic Metal–Organic Framework for Dimethyl Ether Synthesis from Syngas with Enhanced Selectivity and Stability. Small, 2020.

DOI: 10.1002/smll.201906276

https://doi.org/10.1002/smll.201906276


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催化;燃料电池;多孔炭材料;炭气凝胶;隔热

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