过氧化氢(H2O2)在化工和医疗行业中具有广泛的需求，每年全球需求量约为400万吨。目前工业生产H2O2是通过蒽醌工艺，生产成本高且污染大。利用可再生电力发电，通过电催化过程生产H2O2工艺是极具前景的替代方案之一。电化学生成H2O2有两种方式：第一种是通过2e-氧还原反应(2e- ORR)；第二种是通过2e-水氧化反应。然而，这两种途径都不可避免地受到4e- ORR途径对H2O或O2的竞争性反应的影响。因此，设计和合成合理的电催化剂活性位点以优化与含氧中间体的结合能具有重要意义。
有鉴于此，格里菲斯大学的姚向东等人合作，综述了原子配位结构促进ORR的H2O2选择性的研究进展，提出了M-N-C(M=Mn，Fe，Co，Ni，Cu)作为活性位点的本质。
本文要点
1）首先，他们介绍了Jiajian Gao 等对M-N-C位点在ORR选择性的研究工作。M-N-C(M=Mn，Fe，Co，Ni，Cu)均可作为ORR活性位点，其ORR转移电子数与金属位点种类有关。ORR电化学测试结果表明，与其他M-N-C相比，固定在N掺杂石墨烯中的Co SACs（Co-N-C）具有高催化产H2O2活性，在0.1M HClO4溶液中，在0.6V下电流密度达到1mA cm-2，法拉第效率大于90%），与贵金属催化剂活性相当。密度泛函理论计算表明，从Mn到Cu，*OOH，*O，*OH的结合能一般随M原子中价电子数的增加而增加。
2）缺陷工程策略也可以（包括双空位缺陷(DV)，单一空位缺陷(SV)，边缘缺陷）对M-N-C位点进行调节。此外，缺陷的高密度分布为原子金属-金属协同作用提供了可能性，从而提高了催化活性，完全改变了反应途径。
总之，该工作对新型催化剂的设计制备具有重要的借鉴意义。
参考文献：
1. Yi Jia et al. Atom-Coordinated Structure Triggers Selective H2O2 Production. Chem, 2020.
DOI: 10.1016/j.chempr.2020.02.011
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.02.011
2. Jiajian Gao et al. Enabling Direct H2O2 Production in Acidic Media through Rational Design of Transition Metal Single Atom Catalyst. Chem, 2020.
DOI: 10.1016/j.chempr.2019.12.008
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2019.12.008
