单原子催化剂（SACs）在许多异相反应中均表现出优异的催化性能。然而，以简单且可扩展的方式生产热稳定的SACs仍然是一项艰巨的挑战。近日,中科院大连化物所张涛院士，李为臻，乔波涛等人报告了通过将亚微米RuO₂聚集体料与MgAl_1.2Fe_0.8O₄尖晶石（MAFO）进行物理混合，从商业RuO₂粉中合成Ru-SACs的制备策略。

文章要点：

1）首先实现了MAFO在高温下将亚微米Ru聚集体分散成单个原子的卓越功效。将商业RuO₂粉代替亚微米RuO₂聚集体和MAFO进行简单的物理混合研磨，并在900 °C的空气中（表示为Ru₁/MAFO-900）或500 °C（表示为Ru/MAFO-500）中煅烧5小时。采用AC-HAADF-STEM证明了MAFO尖晶石载体上有高密度均匀分散的Ru单原子。

2）对于2％（重量）Ru负载的催化剂，优化的Fe比应为x =1；对于较低的Ru含量，需要进一步研究优化的Fe含量。研究认为，只要存在足够的稳定位点，铁含量越小越好。

3）研究了Ru / MAFO催化剂对一氧化二氮（N₂O）分解的催化性能，在较低的起燃温度下，在两个N₂O浓度下，Ru₁/MAFO-900 SAC的活性都比Ru/MAFO-500大得多。Ru₁/MAFO-900在550°C时对低N₂O 浓度的分解也显示出优异的稳定性，在运行100 h时，转化率仍保持约76 ％；尽管Ru / MAFO-500在这些条件下也非常稳定，但转化率仅为25％。因此可以得出Ru SACs具有出色的热稳定性，在低浓度和高浓度下均可以催化N₂O分解性能。

4）研究了RuO₂分散的机理，研究认为RuO₂和MAFO在煅烧之前进行紧密的物理混合（PM）对于最大化Ru单原子的最终分散至关重要。同时还研究了通过空气煅烧对RuO₂分散的动力学的影响。

5）通过密度泛函理论（DFT）计算研究了MAFO的强共价金属-载体相互作用（CMSI）促进RuO₂分散的可能性。结果表明，Fe原子的存在会减弱簇中的Ru-Ru相互作用并促进RuO₂的分散。因此，在MAFO载体中的FeO_x位点与RuO₂聚集体之间强CMSI 可以促进Ru原子/RuO₂亚单元的反奥斯特瓦尔德熟化 。

该方法简单，通用，环保且高度可扩展，为工业应用提供了大规模生产热稳定SAC的机会。

Liu, K., Zhao, X., Ren, G. et al. Strong metal-support interaction promoted scalable production of thermally stable single-atom catalysts. Nat Commun ,2020

DOI：10.1038/s41467-020-14984-9

https://doi.org/10.1038/s41467-020-14984-9