降低地球大气中的CO2水平是阻止环境进一步恶化的关键。利用可再生氢将二氧化碳转化为甲烷(绿色燃料)被认为是同时解决能源和环境挑战的极具潜力的最佳选择之一,尽管利用可再生资源生产氢也需要具有经济可行性。然而,这一过程需要昂贵的金属或复杂的有机金属,而且大多数金属不稳定,对甲烷的选择性差。
有鉴于此,塔塔基础研究所(TIFR)的Vivek Polshettiwar等人合作,利用缺陷工程方法,设计制备了一种不含金属配体的纳米催化剂,它能以优异的活性和稳定性催化二氧化碳转化为甲烷。
本文要点
1)他们证明了纳米氧化硅中的缺陷(E'中心、氧空位和非桥联氧空穴中心)可以以优异的产率和选择性将二氧化碳转化为甲烷。既不需要金属配体,也不需要复杂的有机配体,仅缺陷作为二氧化碳活化和氢解的催化位点,其协同作用将二氧化碳转化为甲烷。
2)与随时间失活的金属催化剂不同,含有缺陷的纳米氧化硅具有更好的稳定性。值得注意的是,催化剂可以通过简单的空气加热再生,而不需要氢气。令人惊讶的是,每个再生循环后,甲烷生产的催化活性显著增加,8个再生循环后甲烷产量达到最初的两倍多。这个活化的催化剂在200小时内保持稳定。
3)另外,还详细了解了不同缺陷位点的作用,包括它们的浓度,以及它们在活化CO2和氢解离生成甲烷方面的协同性。
参考文献:
Amit K. Mishra et al. Defects in nanosilica catalytically convert CO2 to methane without any metal and ligand. PNAS, 2020.
DOI: 10.1073/pnas.1917237117
https://doi.org/10.1073/pnas.1917237117