来自氧化物正极和固态硫化物电解质（SEs）之间的界面反应的大的界面电阻已经严重阻碍了全固态锂离子电池（ASSLIBs）的发展。为了抑制界面反应，在正极和SEs之间的界面涂层是必不可少的。然而，目前关于界面Li⁺跨涂层传输的动力学尚未得到很好的解释。近日，加拿大西安大略大学孙学良和布鲁克海文实验室苏东等人通过控制退火后的温度来调整界面涂层LiNb_0.5Ta_0.5O₃（LNTO）的离子电导率，研究发现界面离子电导率决定了界面Li⁺传输动力学，同时增强界面离子电导率可以显著提高基于SEs的ASSLIBs的电化学性能。

文章要点：

1）首先通过溶胶-凝胶法合成LNTO，然后通过TG-DSC确定了空气中LNTO粉末的退火温度（350°C，450°C和550°C），接着在不同的温度下退火以获得不同的LNTO离子电导率。在350°C，450°C和550°C退火的LNTO分别为非晶，部分结晶和完全结晶。EIS和XRD结果表明，多晶LNTO和无定形LNTO的离子电导率比晶态LNTO要高得多。

2）将LNTO溶胶-凝胶涂覆在单晶NMC532上，然后进行相同的后退火步骤，这些涂有LNTO的NMC532正极分别标记为LNTO@NMC532-350，LNTO@SC-NMC532-450和LNTO@NMC532-550。结合TEM观察和XRD和EIS分析，可以确信在氧化物正NMC532上成功建立了具有不同离子电导率的界面LNTO涂层。

3）涂层的界面离子电导率决定了界面Li⁺的传输动力学，提高涂层的界面离子电导率可以显着加速界面Li⁺的传输，进而提高了基于SEs的ASSLIBs的电化学性能 。涂有最高Li⁺电导率LNTO 的氧化物正极NMC532 表现出最高Li⁺扩散系数1.36×10^-10 cm² S^-1。结果，LNTO@NMC532 在0.1 C下显示出152 mAh.g^-1的高容量，在1 C下显示出107.5 mAh g^-1的高容量。

Changhong Wang, et al, Unveiling the Critical Role of Interfacial Ionic Conductivity in All-Solid-State Lithium Batteries, Nano Energy, 2020

DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.104686

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.104686