不可再生化石燃料的大量使用加剧了全球变暖和大气污染,采用可再生的清洁能源有望缓解这些能源和环境问题。燃料电池,是一种高效的清洁能源转换装置。目前,贵金属催化剂的高成本是阻碍燃料电池被广泛应用的主要原因,尤其是阴极缓慢的氧还原反应(ORR)。为了降低成本,使用非贵金属(NPM)ORR催化剂是未来的必然趋势。单原子催化剂(SACs)是一种新型的ORR催化剂,具有最大限度地利用金属前驱体和灵活调控金属中心活性的优势。目前,单原子ORR催化剂的催化性能在酸性条件下和商业Pt/C催化剂依然有着较大的差距。因此,准确分析单原子活性中心上的ORR反应机理并且从分子层面设计单原子活性中心结构对于进一步提高单原子ORR催化剂的性能具有重要意义。
有鉴于此,美国加州大学洛杉矶分校黄昱教授和段镶锋教授等人合作综述了ORR单原子催化剂在分子层面设计的研究进展。
本文要点
1)他们首先简要介绍了燃料电池和单原子ORR催化剂。然后详细介绍了优化SACs的ORR活性的相关策略研究进展。最后还讨论了SACs面临的挑战和未来的发展方向。
2)活性位点的浓度,金属中心的配位和电子结构,载体-金属之间的相互作用,比表面积,导电性,多孔性和基底形貌等性质都对ORR SACs的活性和稳定性具有重要影响。目前,大多数Fe-N-C单原子催化剂由碳基材料组成,由于Fenton反应的发生,易发生腐蚀和活性位点的衰退。因此,提高碳载体的耐腐蚀性是设计制备非贵金属催化剂的一个关键挑战。
3)开发非贵金属催化剂的未来方向包括:a. 通过先进的原位表征手段分析SACs的制备机理和构效关系;b. 寻找通用的单原子催化剂制备策略;c. 统一RDE和MEA测试标准,为准确评价不同SACs的ORR性能提供一致的标准。
参考文献:
Chengzhang Wan et al. Molecular Design of Single‐Atom Catalysts for Oxygen Reduction Reaction. Advanced Energy Materials, 2020.
DOI: 10.1002/aenm.201903815
https://doi.org/10.1002/aenm.201903815