对清洁能源日益增长的需求以及对环境问题的担忧极大推动了作为未来能源载体的分子氢（H2）的利用。通过电催化水分解制氢是制备氢能的一种重要方式，然而其能量转换效率被动力学缓慢的析氧反应（OER）较大的过电位所阻碍。因此，迫切需要高活性和稳定性的催化剂，通过最小化过电位来提高OER效率。非贵金属材料，例如过渡金属络合物（例如Ni，Co，Mn和Fe），氧化物/氢氧化物，掺杂的纳米碳（例如N，O，S和P），被广泛用于研究OER电催化剂。尽管这些OER催化剂的过电位较低，但它们的活性位点通常以纳米颗粒形式存在，往往稀疏分布在暴露的晶面或边缘位点上。催化剂的内部活性位点无法得到充分利用，最终导致催化剂的浪费和整个电催化活性的部分损失。
有鉴于此，上海应用物理研究所姜政研究员、大连化学物理研究所吴忠帅研究员和包信和院士等人合作，通过NaCl模板策略合成了单原子镍催化剂（表示为Ni-O-G SAC），该模板可以键合到石墨烯状碳的氧位点上，该催化剂表现出优异的OER活性和稳定性。
本文要点
1）首先，将氯化镍（NiCl2）和蔗糖溶解在NaCl溶液中。在此阶段，Ni（II）离子将以单原子状态自发固定在溶液中。为了稳定Ni（II）离子与蔗糖在原子分散状态下的配位，在干燥过程中对混合物实施了快速冷冻干燥技术，从而避免了Ni（II）离子的聚集。同时，蔗糖的超薄层包裹在NaCl晶体周围。然后，将冷冻干燥的前体在氩气中于700°C退火，以碳化蔗糖形式石墨烯生成2D Ni-O-G纳米片/NaCl。优化退火温度对于形成单分散Ni SAC至关重要。最后，在去除NaCl模板后获得Ni-O-G SAC。
2）Ni-O-G SAC具有3D多孔骨架，该骨架由超薄石墨烯片，单个Ni原子和与氧配位的镍原子构成。该催化剂在10 mA cm-2的电流密度下的Tafel斜率为224 mV dec-1，300 mV时的TOF为1.44 S-1，在115 mA cm-1的超高电流下可保持50 h的长期耐用性，且性能不会显着下降。
3）碱性电解质中用于OER的Ni‐O‐G SAC在224 mV的过电位下具有10 mA cm−2的电流密度，优于最先进的OER SAC。理论模拟进一步揭示，单个镍和氧位点之间的键合极大提高了Ni-O-G SAC的OER性能。
总之，该工作为通过金属-氧键提高单原子催化剂的催化性能提供了一种新的策略。
参考文献：
Yaguang Li et al. High‐Valence Nickel Single‐Atom Catalysts Coordinated to Oxygen Sites for Extraordinarily Activating Oxygen Evolution Reaction. Advanced Science, 2020.
DOI: 10.1002/advs.201903089
https://doi.org/10.1002/advs.201903089
