化学工业和新兴的电化学能量转换技术通常是热能或电能密集型的，因此需要高效的催化剂来降低反应温度、压力或电化学过电位。清洁能源氢气(H₂)尽管是很有前途的化石燃料替代能源，但其制备在很大程度上是依赖于先进的催化剂，有望大大提高能量转换效率和降低材料成本。其中，多元素合金纳米粒子(MEA-NPs)被证明是一种非常具有潜力的催化剂。实验结果表明，与现有的一元或二元催化剂相比，MEA-NPs具有更好的催化性能。然而，由于多元素合成的内在复杂性和多元素间易于相分离/元素分离，使得MEA-NPs在文献中报道较少，合成MEA-NPs也是一项较大的挑战。近年来，计算辅助材料的发现在预测晶体结构及其催化性能方面取得了显著进展。然而，针对日益复杂的结构（如MEA-NP）的仿真模型的开发尚不可用，这对计算构成了挑战。因此，尽管MEA-NPs的研究前景十分广阔，但其研究仍处于起步阶段，需要在理论和实验手段上进一步发展，为MEA-NP催化剂的合理设计和可控合成提供理论和实验手段。

有鉴于此，马里兰大学的胡良兵教授、匹兹堡大学的Guofeng Wang、约翰霍普金斯大学的王超教授和伊利诺伊大学芝加哥分校的Reza Shahbazian-Yassar等人合作，报道了一种计算辅助，熵驱动合成的MEA-NPs。

本文要点

1）该MEA-NPs具有统一的合金结构，由传统的非混相元素组成。多元素体系有一个增加的熵，促进均匀混合的合金形成。

2）利用密度泛函理论(DFT)计算方法对MEA-NPs的形成能进行了预测，并采用蒙特卡罗与分子动力学(MC-MD)相结合的方法对其结构进行了模拟。实验中，、使用了一种快速高温的策略(0.5秒内1500k)，使MEA-NPs与合金结构的合成成为可能，这种合金结构包含破碎的域和丰富的界面。

3）合成的MEA-NPs无论在粒径还是结构上都表现出良好的热稳定性。此外，MEA-NPs在催化NH₃分解中表现出优异的性能。

总之，这种计算辅助的合理设计和可控合成方法可以普遍用于MEA-NPs的合成。

参考文献：

Yonggang Yao et al. Computationally aided, entropy-driven synthesis of highly efficient and durable multi-elemental alloy catalysts. Science Advance, 2020.

DOI: 10.1126/sciadv.aaz0510

http://doi.org/10.1126/sciadv.aaz0510