随着对天然气和页岩气以及潜在的天然气水合物的不断开发，将甲烷（CH₄）电催化转化为有价值的化学品，可能更经济且而且不会对环境有任何污染。然而，由于CH₄固有的化学惰性，使得它仍然是一个巨大的挑战。研究发现，甲烷的电催化氧化可能是一种理想的途径，可以在温和的条件下获得有价值的产物，同时可再生的电能可以作为化学能存储。基于此，中科院，上海科技大学孙予罕，魏伟和陈为等研究员报道了基于大孔镍泡沫基材上的中等活性界面位点的NiO/Ni界面的工程化可以在环境温度和压力下实现CH₄直接电催化转化为醇类，尤其是乙醇。

文章要点：

1）通过在空气中400-600 °C下煅烧市售泡沫镍，合成了一系列xNiO/Ni界面催化剂，其中x表示NiO的质量百分比。SEM图像表明，泡沫镍的表面很光滑，但晶界清晰。与泡沫镍相比，NiO成分均匀分布在xNiO/Ni的表面上。

2）电催化活性高度依赖于NiO/Ni界面构型。优化的NiO/Ni界面具有适当的NiO含量（3.0 wt％），可在500 °C的空气中煅烧，表现出平衡的电荷转移能力，并显示出最高的电化学活性表面积，在电转换CH₄中，可实现有效的C–H活化并促进C–C偶联。在1.40 V vs. RHE的条件下，乙醇生产的法拉第效率（FE）为89％，产率为25 μmol∙_gNiO^-1∙h^-1。

3）DFT计算进一步表明，在NiO/Ni界面结构上，乙醇比甲醇更易形成。有利于乙醇形成的热力学途径遵循一下步骤：CH₄*→CH₃* + H*，CH₃*→CH₂* + H*，CH₂* + OH*→CH₂OH*，以及CH₃* +CH₂OH*→CH₃CH₂OH*。

简而言之，该研究成果为开发高效电催化剂向CH₄转化开辟了新途径。

anfang Song, et al, Electrocatalytic oxidation of methane to ethanol via NiO/Ni interface, Applied Catalysis B: Environmental, 2020,

DOI: 10.1016/j.apcatb.2020.118888.

http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337320303039