单原子催化剂(SACs)在电催化方面具有巨大潜力。通过调整中心金属原子,相邻的配位掺杂剂和金属负载,可以合理地优化SACs的性能。但是,由于合成方法的局限性以及对结构-性质关系的理解不足,优化SACs的性能仍然是一个巨大的挑战。近日,阿德莱德大学乔世璋团队报道了一种新型Mo SACs,其具有独特的O,S双配位和超过10 wt%的高金属负载量,并对其电催化O2还原制H2O2的性能进行了研究。
本文要点:
1)作者以MgO为模板,通过混合前驱体热解成功制备了该新型的Mo SACs,该催化剂具有独特的O,S双配位,Mo负载量超过10 wt%。作者通过高角度环形暗场扫描透射电子显微镜和扩展的X射线吸收精细结构对其进行了表征。
2)实验发现,该SACs可以通过2e-途径催化氧还原反应,在0.10 M KOH中H2O2的选择性高于95%。
3)电化学测试和理论计算均揭示了Mo单原子和配位结构的关键作用。
该工作丰富了SACs家族,并强调了局部配位的重要性,从而为调节多电子电催化的活性和选择性提供了新的思路。
Cheng Tang, et al. Coordination Tunes Selectivity: Two‐Electron Oxygen Reduction on High‐Loading Molybdenum Single‐Atom Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed. 2020,
DOI: 10.1002/anie.202003842