H2，H2O，O2，N2，CO2和CH4等关键小分子是储能和高附加值产品生产的重要原料。H2和O2通过燃料电池提供清洁能源，而H2和O2是通过电解H2O而产生的，而N2和H2用于生产氨，CH4可以转化为甲醇和C2化合物。随着气候变化和全球人口增加，对可持续能源和化学品的需求持续增加，实现上述过程至关重要。然而，由于它们的对称性和非极性性质导致的高化学稳定性，这些分子的转化是困难的。N2和CH4的活化需要高温（400°C），燃料电池和电解水装置由于缺乏经济的催化剂而受到限制。为了更有效地转化这些小分子，设计制备高性能的催化剂至关重要。计算催化剂设计在加速催化剂的开发中起了重要作用。在催化剂的计算设计之前，通过实验观察指导催化剂的设计。与实验相反，密度泛函理论（DFT）和动力学建模使得可以直接研究原子尺度上的活性描述符和活性位点的机理和方法。除了传统的计算方法（例如DFT计算和动力学建模），通过数据科学（例如高通量筛选）进行催化剂设计也一直是设计材料的关键。密度泛函理论，微动力学建模，数据科学和机器学习之类的计算方法通过阐明机理，识别活性位点并预测催化活性，指导了催化剂的合理设计。
近日，韩国科学技术院(KAIST)的Yousung Jung和Yong‐Hyun Kim等人合作，对非均相催化的理论和方法及其在小分子活化中的应用进行了综述。
本文要点
1）他们首先概述了设计催化剂的基本理论和关键计算方法，回顾了设计催化剂的基本理论和计算方法的发展史，讨论了基于Sabatier原理和DFT计算的常规催化剂设计，以及诸如基于机器学习的催化剂设计等最新技术。然后调查了这些方法在寻找高效的非均相催化剂以活化上述小分子中的应用。最后，讨论了计算催化领域未来的发展方向和展望，重点介绍了新方法的挑战和机遇。
2）先前的筛选方法的一个缺点是，所搜索的化学空间是由用户定义的。直到最近，提出了超出理想双合金的更全面的高通量筛选。最近，研究人员提出了一种针对分子的变分自动编码器，可以告诉机器所需的材料特性，然后机器将输出具有所需特性的材料（称为逆设计）。但是，开发用于晶体和表面的模型体系结构一直具有挑战性。遗传算法（GA）是一种受生物进化启发的优化算法，GA可用于寻找具有最佳结合能的双金属核-壳纳米粒子。
总之，该工作有助于促进小分子电催化活化的计算和机器学习方法的发展，为高性能电催化剂的设计开发提供指导。
参考文献：
Geun Ho Gu et al. Progress in Computational and Machine‐Learning Methods for Heterogeneous Small‐Molecule Activation. Advanced Materials, 2020.
DOI: 10.1002/adma.201907865
https://doi.org/10.1002/adma.201907865
