金属/氧化物界面对非均相催化非常重要,已被广泛的研究。但是,界面原子结构在控制催化过程中的确切作用仍然不清楚。近日,佛罗里达大学Wei David Wei等报道了Au/TiO2界面处原子结构的操控如何显著改变界面电子分布并促进O2活化。
本文要点:
1)研究发现,与富氧缺陷(Vo)界面相比,具有无缺陷界面的Au/TiO2异质结构显示出更高的O2活化效率。
2)光谱研究表明,无缺陷的界面允许电子从TiO2转移到Au NPs中,从而激活周边吸附的O2分子(即Au-O-O-Ti的形式)。相比之下,富Vo界面将电子俘获在TiO2上的Vo处,并阻止电子与周边O2分子相互作用。
3)此外,作者发现煅烧显著降低了富Vo的Au/TiO2界面上的界面Vo量,并从界面Vo释放电子以促进O2活化,这进一步说明了操控界面原子结构在促进多相催化中的重要性。
该工作不仅建立了原子级上的对Au/TiO2异质结构上依赖于界面结构的催化活性的理解,而且还提供了工程化金属/氧化物界面以优化非均相催化的策略。
Jiawei Huang, et al. Manipulating Atomic Structures at Au/TiO2 Interface for O2 Activation. J. Am. Chem. Soc. 2020,
DOI: 10.1021/jacs.9b13453