Rh具有合适的氮吸附能和低过电势，是一种很有前途的氮还原反应（NRR）电催化剂。但是，Rh表面NRR的途径仍然未知。近日，香港科技大学Minhua Shao，南方科技大学Hui Li等采用表面增强红外吸收光谱（SEIRAS）和差分电化学质谱（DEMS）来研究Rh上NRR的反应机理。

本文要点：

1）作者检测到了N₂H_x（0≤x≤2）中间体：SEIRAS在〜2020 cm^-1处有信号，为N₂H_x N = N的伸缩振动；DEMS在m/e = 29处检测到信号。

2）作者提出了在Rh表面上的新的两步反应途径，涉及两电子转移以形成N₂H₂的电化学过程及其随后在电解质中分解产生NH₃。

3）研究结果还表明，硝酸盐还原和NRR共享相同的反应中间体N₂H_x。

该工作为金属表面上NRR的反应机理提供了重要的新见解，并对NRR机理的进一步研究和更高级电催化剂的合理设计具有指导意义。

Yao Yao, et al. A Spectroscopic Study of Nitrogen and Nitrate Electrochemical Reduction on Rhodium Surfaces. Angew. Chem. Int. Ed. 2020,

DOI: 10.1002/anie.202003071

https://doi.org/10.1002/anie.202003071